Nama Smith mulai melesat ketika single "Latch", yang dinyanyikannya bersama duo electronic music Disclosure, duduk di peringkat ke-11 UK Singles Chart pada Oktober 2012. Setelah itu, pada Desember 2013, ia mulai diperhitungkan ketika meraih BRIT Critics Choice Award 2014 dan BBC Sound 2014.
Smith merilis album debutnya, Lonely Hour, pada Mei 2014. Single pertamanya, "Lay Me Down". Selanjutnya, Smith merilis dua single, "Money on My Mind" dan "Stay with Me", yang berhasil mencapai puncak UK Singles Chart dan anak tangga nomor dua di Billboard Hot 100 AS. Setelah itu, single keempatnya, "I'm Not The Only One", masuk lima besar dalam tangga-tangga lagu AS dan Inggris. Selanjutnya, single kelimanya, "Like I Can", menduduki posisi kesembilan di tangga lagu Inggris.